研究报告

  • 叶栋,曲瑞陽,翁卫国,张涌新,吴卫红,宋浩,郑成航,高翔.Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律[J].环境科学学报,2018,38(5):1774-1782

  • Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律
  • Investigation of the effect of Fe2O3 addition on the decomposition behavior of NH4HSO4 on the TiO2-based SCR catalyst surfaces
  • 基金项目:国家重点研发计划项目(No.2016YFC0203701);国家NSFC-浙江两化融合基金(No.U1609212);环保公益性行业科研专项(No.201509012)
  • 作者
  • 单位
  • 叶栋
  • 浙江大学能源工程学院 能源清洁利用国家重点实验室, 杭州 310027
  • 曲瑞陽
  • 浙江大学能源工程学院 能源清洁利用国家重点实验室, 杭州 310027
  • 翁卫国
  • 浙江大学能源工程学院 能源清洁利用国家重点实验室, 杭州 310027
  • 张涌新
  • 浙江大学能源工程学院 能源清洁利用国家重点实验室, 杭州 310027
  • 吴卫红
  • 浙江大学能源工程学院 能源清洁利用国家重点实验室, 杭州 310027
  • 宋浩
  • 浙江大学能源工程学院 能源清洁利用国家重点实验室, 杭州 310027
  • 郑成航
  • 浙江大学能源工程学院 能源清洁利用国家重点实验室, 杭州 310027
  • 高翔
  • 浙江大学能源工程学院 能源清洁利用国家重点实验室, 杭州 310027
  • 摘要:采用共沉淀法合成了TiO2及TiO2-Fe2O3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO2-Fe2O3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO2及TiO2-Fe2O3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.
  • Abstract:In this study, TiO2 and TiO2-Fe2O3 supports used for the selective catalytic reduction of NO with NH3 were synthesized using the co-precipitation method. The interactions between NH4HSO4 and these supports, together with the detailed decomposition behavior of NH4HSO4 on the series catalyst supports, were investigated. On the catalyst support surfaces, sulfate species existed as bidentate SO42- and N-containing functional groups were presented in the form of NH4+. Given that NH4HSO4 was deposited on the catalyst surfaces, Ti and Fe atoms were present in an electron-deficit state because of the stronger electronegativity of SO42-. In the case of TiO2 support, Ti atoms functioned as a reservoir for the accommodation of sulfate anions. While for TiO2-Fe2O3 mixed support, both Ti and Fe atoms sometimes interacted with sulfate species. Compared with NH4HSO4 deposited on the Ti support surface, the decomposition behavior of NH4HSO4 was promoted through adding Fe2O3. In situ DRIFTS results demonstrated that SO42- possessed a higher thermal stability than NH4+. Finally, the deactivation of catalysts by SO2 and H2O could be impeded in a certain extent by introducing Fe2O3, suggesting that Fe2O3-modified catalysts would be typically used in the low-temperature SCR systems in the future.

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